Η Γ΄ Εθνοσυνέλευση, οι εργασίες της οποίας είχαν διακοπεί τον Απρίλιο του 1826, συγκλήθηκε εκ νέου στις 19 Μαρτίου 1827 στην Τροιζήνα. Είχαν προηγηθεί δύο προσκλήσεις προς τους πληρεξουσίους, τον Αύγουστο και τον Νοέμβριο του 1826, χωρίς ωστόσο αποτέλεσμα, ενώ από τον Ιανουάριο του 1827 οι πληρεξούσιοι είχαν συγκεντρωθεί σε δύο αντίπαλες συνελεύσεις, μία στην Αίγινα και μία στην Ερμιόνη. Τελικά, μετά από την υποχώρηση των πληρεξουσίων της Αίγινας, τον Μάρτιο ξεκίνησαν οι κοινές συνεδριάσεις, αφού πρώτα αποφασίστηκε η μεταφορά της έδρας στην Τροιζήνα. Στη θέση του προέδρου της Εθνοσυνέλευσης παρέμεινε ο Γεώργιος Σισίνης, ο οποίος είχε εκλεγεί στη θέση αυτή από τους συγκεντρωμένους στην Ερμιόνη πληρεξούσιους.
Η Γ΄ Εθνοσυνέλευση ψήφισε το Πολιτικόν Σύνταγμα της Ελλάδος, το οποίο άλλαζε το πολίτευμα της επαναστατημένης χώρας, καθορίζοντας τη σαφή διάκριση των τριών εξουσιών: τη νομοθετική ασκούσε η Βουλή, την εκτελεστική ο Κυβερνήτης, τη δικαστική τα δικαστήρια. Επιπλέον, το Πολιτικόν Σύνταγμα προχώρησε στην πληρέστερη αναγνώριση των ατομικών δικαιωμάτων.
Η Εθνοσυνέλευση εξέλεξε στη θέση του Κυβερνήτη με επταετή θητεία τον Ιωάννη Καποδίστρια.
Επιπλέον, προκειμένου να αντιμετωπίσει η επαναστατημένη χώρα τις στρατιωτικές δυσχέρειες, διόρισε τον Richard Church στη θέση του αρχιστρατήγου και τον Thomas Cochrane στη θέση του αρχηγού του στόλου.
Τέλος, από τα μέλη της Εθνοσυνέλευσης εξελέγη τριμελής Αντικυβερνητική Επιτροπή, προκειμένου να αναλάβει τη διακυβέρνηση της χώρας μέχρι την άφιξη του Κυβερνήτη. Οι εργασίες της Γ΄ Εθνοσυνέλευσης της Τροιζήνας ολοκληρώθηκαν στις 5 Μαΐου 1827.